Elle fait sa scolarité au couvent de Notre-Dame à Loughborough.
Molly Smitten-Downes étudie la musique au Collège de Leicester puis à l'Académie de musique contemporaine de Guildford dans le Surrey.
En , Molly sort son premier album.
Elle a été la gagnante du concours "Live Unsigned 2012" dans la catégorie Urban/Pop et a également reçu le prix de la meilleure chanson aux "Unsigned Music Awards" britanniques avec sa chanson " Lost Generation " en 2013.
Concours de l'eurovision 2014
Le , la BBC a annoncé que Molly représenterait le Royaume-Uni au Concours Eurovision de la chanson 2014 avec la chanson Children of the Universe[5],[6],[7]. Molly a écrit Children of the Universe elle-même et a expliqué qu'elle voulait écrire une chanson qui « brise les barrières politiques[8]. » Avant le concours, Molly a signé un contrat d'enregistrement avec Warner Music UK le [9]. Le , Molly a annoncé que sa chanson Children of the Universe sortirait le [10]. Lors du concours de l’Eurovision le la chanson a été classé dix-septième sur vingt-six et a obtenu quarante points.