Во время Второй мировой войны служил в медицинском подразделении на Гавайях, окончил курсы повышения квалификации для младших офицеров, затем был командирован в Касабланку и во Францию. Там впервые оказались востребованы его актёрские способности: вместе с другими сотрудниками госпиталя для раненых он написал и поставил любительскую сатирическую пьесу «Это что, армия?», в которой высмеивались различные европейские диктаторы, сам Уоллак изображал в спектакле Гитлера.
Уоллак в дебютном фильме «Куколка» (1956)
После окончания войны и демобилизации с 1945 года участвует в профессиональных театральных постановках на Бродвее. В 1951 году он становится лауреатом премии «Тони» за роль Альваро в пьесе Теннесси Уильямса «Татуированная роза». Дебютом в кино для Уоллака стала роль Сильвы Ваккаро в фильме Элиа Казана «Куколка» (1956) по сценарию Теннесси Уильямса. До того снимался только в телевизионных сериалах[10]. Он начинает регулярно сниматься, хотя и редко появляется в главных ролях.
Илай Уоллак мог начать кинокарьеру ещё в 1953 году, когда ему была предложена роль Анджело Маджио в фильме Фреда Циннемана «Отныне и во веки веков», однако в итоге эту роль сыграл Фрэнк Синатра и получил за неё «Оскар». По известной легенде, Синатра получил роль благодаря давлению, которое оказали на продюсера фильма мафиози (эту легенду использовали Марио Пьюзо в романе «Крёстный отец» и Коппола в его экранизации). Однако по утверждению самого Уоллака, он сам отказался от роли в фильме, чтобы иметь возможность сыграть более интересную для него роль в постановке новой пьесы Теннесси Уильямса.
Во время съёмок фильма «Хороший, плохой, злой» у Уоллака сложились хорошие дружеские отношения с режиссёром Серджо Леоне. Через некоторое время Леоне предложил ему сыграть главную роль в его новом фильме «За пригоршню динамита», однако актёр отказался из-за намерения работать в другом проекте. Леоне продолжал настаивать, и Уоллак в итоге отказался от своих планов и дал ему согласие. Однако через некоторое время Леоне позвонил ему, извинился и сказал, что студия под угрозой снятия финансирования настаивает, чтобы роль сыграл Род Стайгер. Уоллак и Леоне разругались и больше никогда после этого не общались.
Уоллак был одним из трёх актёров, которые играли Мистера Фриза в телесериале 1966 года «Бэтмен». По словам Уоллака, никакая другая его роль не вызвала такого шквала писем от поклонников, как эта. В 1975 году была выпущена грампластинка, на которой Уоллак читает перевод книги А. И. Солженицына «Один день Ивана Денисовича» (ISBN 0-694-50262-6)
Среди его наиболее памятных экранных работ — главарь банды Кальвера в фильме Джона Стёрджеса «Великолепная семёрка» (1960), Гвидо в фильме Джона Хьюстона «Неприкаянные» (1961), Чарли Грант в фильме Джона Форда «Как был завоёван Запад» (1962), эксцентричный миллионер Дэвис Лиланд в комедии Уильяма Уайлера «Как украсть миллион» (1966), Бен Бейкер в фильме Джей Ли Томпсона «Золото Маккенны» (1969). Классикой кинематографа и лучшей киноработой актёра признана сыгранная им роль Туко в фильме Серджо Леоне «Хороший, плохой, злой». Среди важных поздних ролей Уоллака — дон Альтабелло в фильме Фрэнсиса Копполы «Крёстный отец 3» (1990), раввин Бен Льюис в дебютной картине Эдварда Нортона «Сохраняя веру» (2000) и отставной сценарист Артур Эббот в фильме Нэнси Мейерс «Отпуск по обмену» (2006). Всего на счету Уоллака более 80 ролей в художественных фильмах и примерно столько же в телевизионных постановках, причём в последние годы актёр продолжал активно сниматься, несмотря на преклонный возраст и перенесённый инсульт, после которого он ослеп на левый глаз.
В 2005 году вышла написанная им автобиографическая книга «Хороший, плохой и я» («The Good, the Bad and Me: In My Anecdotage») (ISBN 978-0-15-603169-1).
98-летний Уоллак скончался 24 июня 2014 года в родном Нью-Йорке. Тело актёра было кремировано.
