Jones begynte å jobbe for Satellite Records (som senere ble til Stax Records) som studiomusiker i 1961, bare 16 år gammel. Han startet bandet Booker T. & the M.G.'s i 1962 sammen med Al Jackson jr., Steve Cropper og Lewie Steinberg. Bandet fikk sin første store hit samme året med låten «Green Onions».
Booker T. Jones hadde også suksess som låtskriver, og skrev blant andre Eddie Floyds «I've Never Found a Girl (To Love Me Like You Do)» og Otis Redding-hiten «I Love You More Than Words Can Say». Sammen med William Bell skrev han Albert Kings «Born Under a Bad Sign», en låt som også har blitt spilt inn av blant andre Cream.
Jones er oppkalt etter Booker T. Washington. Selv om Washingtons mellomnavn er Taliaferro, er Jones' mellomnavn faktisk bare «T.» Hans fulle navn er altså Booker T. Jones.[trenger referanse]