1973–1975 – służył w 82. dywizji powietrznodesantowej (82nd Airborne Division) w bazie lotniczejFort Bragg w Karolinie Północnej.
1976 – ukończył szkołę lotniczą armii amerykańskiej (US Army Aviation School).
1976–1978 – służył w 2. dywizji piechoty (2nd Infantry Division) stacjonującej w Korei Południowej.
1978 – otrzymał przydział do 24. bojowego batalionu lotniczego (24th Combat Aviation Battalion) w Savannah w Georgii. Pełnił tam m.in. funkcje dowódcy kompanii i oficera operacyjnego.
Ukończył ponadto kurs spadochronowy (Army Parachutist Course) oraz Kolegium Dowodzenia i Sztabu Generalnego (United States Army Command and General Staff College).
2001 – zakończył czynną służbę wojskową, przechodząc w stan spoczynku w stopniu pułkownika.
Jako pilot wylatał ponad 9000 godzin na 41 typach statków powietrznych i kosmicznych.
Praca w NASA i kariera astronauty
1987 – po raz pierwszy próbował zostać astronautą. Był jednym ze 117. finalistów podczas naboru do 12. grupy astronautów NASA (NASA-12). Nie został jednak przyjęty.
17 stycznia 1990 – zakwalifikował się do 13. grupy astronautów NASA (NASA-13) jako kandydat na specjalistę misji.
W ramach trzech misji przebywał w kosmosie na pokładzie promów przez ponad 35 dni. Spędził ponad 13 godzin w otwartej przestrzeni kosmicznej podczas dwóch wyjść w czasie lotu STS-92.
2007 – 12 marca przestał być czynnym astronautą. Pozostał w NASA, pełniąc m.in. funkcję dyrektora ds. bezpieczeństwa i zaopatrzenia misji kosmicznych. Ma status astronauty-menedżera.
W dniach 18 października – 1 listopada 1993 uczestniczył w wyprawie STS-58 jako specjalista misji (MS-2). Razem z nim w kosmos polecieli: John Blaha (dowódca), Richard A. Searfoss(inne języki) (pilot), Margaret Rhea Seddon (specjalista misji – MS-1), David Wolf (MS-3), Shannon Lucid (MS-4) oraz Martin Fettman (specjalista ładunku – PS-1). Podczas misji astronauci przeprowadzali eksperymenty medyczne, mające rozszerzyć wiedzę o fizjologii ludzi i zwierząt zarówno na Ziemi jak i w kosmosie. Ponadto wykonano szesnaście testów technicznych i utrzymywano łączność z radioamatorami na całym świecie. Po wykonaniu 225. okrążeń Ziemi wahadłowiec Columbia wylądował w bazie lotniczej Edwards w Kalifornii.
W dniach 12–20 listopada 1995 brał udział w misji STS-74 w charakterze specjalisty (MS-3). Dowódcą wyprawy był Kenneth Cameron a pilotem James Halsell. Pozostałymi specjalistami misji byli: Kanadyjczyk Chris Hadfield (MS-1) oraz Jerry Ross (MS-2). Był to drugi lot, podczas którego amerykański wahadłowiec połączył się z kompleksem orbitalnym Mir. Załoga dostarczyła na pokład Mira ponad 1,5 tony ładunku, w tym zapasy żywności, tlenu i narzędzia naprawcze. Dostarczono również moduł cumowniczy DM (Docking Module). Ponadto wykonano eksperymenty z wykorzystaniem połączonych ze sobą stacji Mir i wahadłowca Atlantis.
Po wykonaniu 129. okrążeń Ziemi prom wylądował na Przylądku Canaveral.
W dniach 11–24 października 2000 był specjalistą misji (MS-2) podczas wyprawy STS-92, którą dowodził Brian Duffy. Udział w niej wzięli również: pilot – Pamela Melroy, specjaliści misji – Leroy Chiao (MS-1), Peter J.K. Wisoff(inne języki) (MS-3), astronauta japońskiKōichi Wakata (MS-4) oraz Michael Lopez-Alegria. Do połączenia ze stacją ISS doszło 14 października. Dzień później, 15 października, McArthur oraz Chiao wyszli na zewnątrz stacji i przez ponad sześć godzin łączyli kablami energetycznymi i telemetrycznymi moduł Unity z kratownicą oznaczaną jako Z1, stanowiącą podstawę dla zestawu paneli słonecznych. 16 października Wisoff i Lopez-Alegria zainstalowali na Unity łącznik PMA-3 (Pressurized Mating Adapter 3). 17 października McArthur oraz Chiao po raz drugi wyszli w otwarty kosmos. Przez ponad sześć i pół godziny ponownie pracowali przy kratownicy Z1, instalując na jej powierzchni kontener ze sprzętem dla astronautów pracujących na zewnątrz stacji oraz konwertery przetwarzające do systemu stacji prąd uzyskiwany z paneli baterii słonecznych. 20 października Discovery odłączył się od Międzynarodowej Stacji Kosmicznej. 24 października, z dwudniowym opóźnieniem spowodowanym złą pogodą, po wykonaniu 202 okrążeń Ziemi wylądował w bazie Edwards.
W marcu 2001 został wyznaczony do składu Ekspedycji 8 jako inżynier pokładowy. Razem z nim udział w misji mieli wziąć Michael Foale i Walerij Tokariew. Jednakże po katastrofie Columbii stałe załogi ISS zostały ograniczone do dwóch osób, wskutek czego przeformowano składy załóg przygotowujących się do kolejnych lotów.
W lutym 2003 został nominowany dowódcą załogi rezerwowej ISS-8 oraz podstawowej ISS-9. W obu wypadkach jego partnerem był Walerij Tokariew. Lot ISS-9 miał odbyć się wiosną 2004, jednak w styczniu owego roku rosyjscy lekarze zgłosili zastrzeżenia odnośnie do stanu zdrowia McArthura i wycofali go ze składu załogi. Zastąpił go Leroy Chiao, który podjął treningi z Tokariewem.
Sojuz TMA-7 (ISS-12)
28 stycznia 2005 po raz kolejny zmieniono składy załóg i McArthur wraz z Tokariewem zostali wyznaczeni do załogi rezerwowej ISS-10, a także podstawowej ISS-12.
Od maja 2005 dołączył do nich Gregory Olsen, który miał zostać trzecim „turystą kosmicznym” i po krótkim locie powrócić na Ziemię razem z członkami Ekspedycji 11. 14 września oficjalnie zatwierdzono skład załogi, która 1 października poleciała w kosmos na pokładzie statku kosmicznego Sojuz TMA-7. Start nastąpił godzinie 3:55 (GMT) z kosmodromuBajkonur. 8 kwietnia 2006, po 189 dniach pobytu na orbicie McArthur powrócił na Ziemię.